Résumé
Le palladium a une affinité exceptionnelle avec l'hydrogène et l'évolution de la surface de ses nanomatériaux préparés à partir de méthodes chimiques au fil du temps n'est pas claire. Ici, l'effet d'agent réducteur sur les nanomatériaux PD et leur stabilité chimique à long terme ont été examinés par spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS) et diffraction des rayons X (XRD). L'impact ultérieur sur les propriétés catalytiques a été examiné en utilisant la réaction électrochimique de réduction de l'oxygène (ORR). Nous avons découvert que la nature de l'agent réducteur a des effets notables sur la composition finale des nanomatériaux PD préparés à partir de méthodes chimiques. L'état de surface des nanomatériaux préparé en utilisant du borohydride de sodium comme agent réducteur (PD / C-NABH4) est radicalement différent de ceux obtenus à partir de l'acide L-ascorbique (PD / C-AA). En plus du métal pur, deux oxydes ont été identifiés: PDO et PDOX (X> 1). L'analyse XRD a confirmé la présence de PDO uniquement dans PD / C-NABH4, sous-tend ainsi la conclusion que NABH4 a considérablement changé la structure PD. De plus, l'agent réducteur affecte substantiellement les propriétés électrocatalytiques. L'ORR commence par une cinétique améliorée (E> 1 V vs RHE) par un processus à 4 électrons, produisant P (H2O2) <0,5% associé à une excellente durabilité sur 5000 cycles. Les deux catalyseurs surpassent toutes les données rapportées pour les électrocatalyseurs PD. La nouveauté de ce travail combine des analyses XP et XRD in situ avec ORR en tant que modèle catalytique. Dans l'ensemble, ce travail représente un développement clair dans notre compréhension de l'affinité de la MP envers l'hydrogène et ouvre de nouvelles façons pour la synthèse réussie de nanomatériaux à base de MP sans hydrides et oxydes, et ayant des activités catalytiques impressionnantes.