Résumé
La demande actuelle en batteries lithium-ion « tout solide » adaptées aux applications mobiles asuscité d'importantes recherches sur des membranes électrolytes polymères de plus en plussophistiquées. Cette thèse porte sur la synthèse et la caractérisation mécanique, thermique etstructurale de nouveaux matériaux électrolytes polymères nanocomposites résultant de la réticulationpar procédé sol-gel de chaînes de poly(oxyde d'éthylène) (PEO) fonctionnalisées aux deux extrémitéspar des groupements alkoxysilane. Les nano-domaines polysilsesquioxanes ainsi formés par hydrolysecondensation,génèrent un haut degré de réticulation et jouent le rôle de nanocharges, apportant unerésistance mécanique permettant d'incorporer des quantités élevées de plastifiant. En outre, leprocédé sol-gel permet de fonctionnaliser ces nano-domaines avec des groupements de type sulfonateou perfluorosulfonate de lithium, qui fournissent des porteurs de charge Li+ de façon uniforme au seinde la membrane. De plus, l'immobilisation des anions par liaisons covalentes supprime leurcontribution à la conductivité, ce qui assure au sein de l'électrolyte (alors dit single-ion) une conductionunipolaire cationique, indispensable pour éviter ultérieurement la formation de dendrites de lithium aucours des cycles de charge et décharge. L'étude de la conductivité ionique de ces membranes, à l'étatsec ou après gonflement dans le carbonate de propylène, a conduit à une réflexion sur la dynamique ducation lithium au sein des membranes nanocomposites et sur les différentes voies envisageables pouraméliorer les performances de ces électrolytes.