Résumé
Ces dernières années, les batteries Li-ion ont été prédominantes sur le marché du stockage de l'énergie. Cependant, leur production ne peut satisfaire la demande énergétique croissante ni l’électrification de la société, qui nécessite des technologies alternatives à moindre coût et des densités énergétiques comparables. Les batteries Na-ion sont en train de faire leur chemin vers la production de masse, et récemment, la communauté scientifique s'est tournée vers les batteries K-ion, qui ont été identifiées comme une alternative prometteuse avec des performances intéressantes et un coût de production raisonnable. Cette thèse a été développée autour de deux objectifs majeurs : (i) comprendre le mécanisme électrochimique du graphite et d'un analogue du Bleu de Prusse (PBA), qui comptent respectivement parmi les principaux matériaux d'électrode négative et positive pour les batteries K-ion, et (ii) former une cellule complète K-ion en les couplant. Ce travail, financé par ALISTORE ERI a été réalisé en collaboration entre l'ICGM et la Chalmers University of Technology.L'influence de la concentration d'électrolyte sur les mécanismes de (co-)intercalation du graphite a été étudiée en profondeur par la DRX en mode operando, et par spectroscopie FT-Raman combinée à des calculs DFT. Les propriétés de solvatation des électrolytes se sont révélées être le principal facteur régissant le mécanisme, ce qui pourra aider le choix d’un électrolyte adapté au graphite. L'électrochimie des PBA dépend fortement de l'évolution structurale au cours du cyclage. La combinaison des techniques operando (XRD, XAS) et ex situ (spectroscopie Mössbauer) appliquées à un PBA de référence à base de Mn et Fe apporte des précisions cruciales sur le mécanisme de réaction et permet d'expliquer les performances en cyclage de ce matériau en batterie K-ion.En cellule complète, l’étape de formation de formation de la Solid Electrolyte Interphase (SEI) sur le graphite est la principale cause de défaillance de la batterie. L’élimination partielle de cette étape en utilisant du graphite précyclé aide à optimiser le rapport massique des deux matériaux afin d’obtenir les meilleures performances. Bien que les résultats préliminaires ne se rapprochent pas encore de ceux des technologies Li-ion et Na-ion actuelles, et nécessitent des optimisations supplémentaires des formulations d'électrodes et d’électrolytes, les batteries K-ion pourraient devenir l'une des technologies de stockage d'énergie possibles du futur.