Résumé
Les batteries lithium-ion (LIB) sont à la pointe du marché du stockage de l'énergie depuis les années 1990, mais elles ne peuvent pas satisfaire l'augmentation exponentielle de la demande énergétique de l'humanité. C'est pourquoi, récemment, les batteries au lithium métal (LMB) sont réapparues dans l'espoir d'offrir une capacité et une densité énergétique plus élevées que les LIB actuelles. Cependant, certains problèmes majeurs, tels que l'énorme changement de volume et la formation continue de dendrite, doivent être résolus pour permettre leur commercialisation. Cette thèse a pour but de fournir un aperçu approfondi du dépôt de lithium pendant les premières étapes de sa nucléation et de sa croissance, ainsi que celui de l'impact des paramètres expérimentaux sur la performance électrochimique des LMBs. Le travail a été réalisé en collaboration entre l'ICGM et l'Université d'Uppsala, et financé par le réseau Alistore-ERI. Une fine couche d'oxyde de zinc (ZnO) a été déposée sur de la mousse de nickel par dépôt de couche atomique afin d'évaluer les performances et le comportement de ce dépôt sur le processus de dépôt/dissolution du lithium dans la batterie LMB. Cette modification de surface a permis d'obtenir de meilleures performances électrochimiques grâce à un dépôt de lithium nettement plus homogène sur l’électrode. Les processus de dépôt/dissolution ont été étudiés de manière approfondie à l'aide de SEM et EDS combinés à des calculs DFT. En outre, nous avons examiné l'origine des phénomènes qui affectent les performances électrochimiques et avons tenté d'identifier une corrélation entre eux. Il a été montré que la surtension de nucléation provient, lors du premier cycle, de l’extraction du lithium de la contre électrode et non de la formation de germes de nucléation sur l’électrode de travail. En outre, plusieurs paramètres qui affectent l'efficacité coulombique ont été étudiés, notamment la tension de coupure d'extraction, la quantité d'électrolyte, la formation d’une SEI artificielle et la modification de la surface de l'électrode. Cette thèse contribue à la conception d’expériences mieux adaptées pour de futures études des LMB et à une meilleure compréhension du mécanisme de défaillance de l'anode en lithium.