Résumé
Les nanotubes de carbone (NTC) ont des propriétés électriques et optoélectroniques exceptionnelles, déterminées par leur structure ou leur chiralité, définie par les indices (n,m), qui se rapportent à leur diamètre et à leur angle chiral. Cette chiralité détermine si un NTC est métallique ou semi-conducteur, ce qui est crucial pour des applications telles que l'électronique qui exigent une grande pureté chirale. Toutefois, il reste difficile d'obtenir une synthèse sélective de la chiralité des NTC monofeuillets (NTCMos). Alors que divers facteurs expérimentaux affectant la chiralité des NTCMos ont été largement étudiés, la compréhension de la corrélation entre la sélectivité chirale et la cinétique de croissance n'a pas fait l'objet d'une attention particulière.L'objectif de cette thèse est d'approfondir notre compréhension de l'influence de la pression partielle de la vapeur d'eau sur la cinétique des NTCMos alignés horizontalement et cultivés sur du quartz coupé en ST par dépôt chimique en phase vapeur en utilisant l'éthanol comme précurseur de carbone. En étudiant l'influence des changements constants et dynamiques de la concentration de vapeur d'eau pendant la croissance, ce travail vise à explorer comment ces conditions affectent la cinétique de croissance et de gravure, la chiralité et les caractéristiques structurelles des NTCMos.Nous avons utilisé un dispositif personnalisé qui combine la microscopie à polarisation homodyne in situ avec une cellule miniature de dépôt chimique en phase vapeur. Ce dispositif permet d'observer en temps réel des NTCMos individuels pendant leur croissance. Dans ce travail, l'imagerie in situ a été utilisée pour surveiller le taux de croissance, pour observer la corrélation entre les stimuli appliqués et les changements de chiralité, et les cycles itératifs de croissance, de gravure et de mutation.Comme indiqué précédemment, des passages spontanés de la croissance au rétrécissement (gravure) sont fréquemment observés au cours de la croissance des NTCMos. Nos résultats indiquent que, conformément au rôle de l'eau comme agent de gravure, la proportion d'événements de gravure et le taux de gravure des NTCMos individuels augmentent avec la pression de la vapeur d'eau, allant de 50 ppm à 1220 ppm. De manière surprenante, nous avons observé que le taux de croissance moyen des NTCMos augmente avec une concentration d'eau plus élevée, en contradiction avec les théories existantes. Ce phénomène s'accompagne d'une diminution de la durée de vie moyenne des NTCMos. Des expériences avec des changements dynamiques des concentrations d'eau ont révélé que des commutations réversibles entre la croissance et le rétrécissement peuvent être induites en modulant l'apport de carbone et la concentration de l'agent de gravure, ce qui permet de comprendre comment ces processus influencent la sélectivité chirale. L'étude propose des hypothèses pour expliquer comment la vapeur d'eau influence la cinétique de croissance et leur relation avec les caractéristiques structurelles des NTCMos déterminés par l'analyse de la spectroscopie Raman. La thèse est organisée en trois grands chapitres de résultats expérimentaux. Le chapitre 3 présente les résultats des expériences de cinétique de croissance dans des conditions de concentration constante de vapeur d'eau. Le chapitre 4 détaille les expériences où des changements dynamiques des concentrations de vapeur d'eau et d'éthanol ont été appliqués pendant la synthèse. Le chapitre 5 se concentre sur la caractérisation structurelle des NTCMos, en particulier leur diamètre et leur métallicité, par spectroscopie Raman, dans des conditions de concentration constante de vapeur d'eau.