Résumé
La carbonatation est une pathologie du béton armé qui peut engendrer la corrosion des armatures et à terme de la fissuration. Dans le cadre de la gestion des déchets radioactifs, les structures et les conteneurs seraient soumis simultanément à un échauffement (exothermie des déchets), au CO2 atmosphérique, ainsi qu'à un séchage important. Afin de rendre compte de leur évolution à l'échelle séculaire, les données actuelles relatives à la carbonatation à température ambiante doivent être complétées, d'une part par une description de la phénoménologie en température, et d'autre part, par la prise en compte de l'impact des transferts hydriques en température (séchage) sur la carbonatation en insaturé. Le travail présenté se focalise sur l’étude de la durabilité de quatre pâtes de ciment différentes dont deux sont directement dérivées des formulations de référence sélectionnées par l’Andra (CEM I et CEM V) et un mélange baspH. Le premier volet est dédié à l'étude des transferts hydriques reposant sur la conduite d'essais de désorption. Il a notamment permis la caractérisation des isothermes de désorption en température (20, 50et 80°C). L'impact thermique modifie les isothermes : la teneur en eau à l’équilibre chute avec la température et le point d'amorçage de la condensation capillaire est déplacé. Une phase de modélisation a conjointement été conduite en support aux expérimentations. L'utilisation de l'équation de Clausius-Clapeyron a permis de décrire l'effet de la température sur les isothermes (par la détermination de la chaleur isostérique d’adsorption de chacun des matériaux). Bien que l'impact de la température sur la microstructure des pâtes de ciment soit avéré, la prise en compte du déplacement des équilibres thermodynamiques suffit à restituer cet effet thermique sur les isothermes. La détermination des perméabilités intrinsèques par exploitation des cinétiques de désorption (par analyse inverse) a montré la thermoactivation du transport d'eau. La contribution de l'évolution de la microstructure en température ne peut-être négligée sur la perméabilité des matériaux.Le deuxième volet exploratoire, est consacré à l'étude de la carbonatation en température. Il repose sur la mise en place d'un dispositif de carbonatation spécifique (fonctionnement en température) et la conduite d'essais de carbonatation à HR et température contrôlées. La campagne de caractérisation (DRX et ATG)a conduit à l'obtention de profils de carbonatation caractéristiques de chaque couple (HR, Température).Les évolutions minéralogiques (décomposition des hydrates, distribution polymorphique du carbonate de calcium précipité) mises en évidence en température se rapprochent de celles identifiées à température ambiante. En revanche, il ressort que les conditions environnementales influencent significativement les proportions polymorphiques : plus l'HR est faible, plus les teneurs en phases métastables (vatérite,aragonite) sont élevées. Les réactions de dissolution-précipitation mises en jeu dans la transformation polymorphique (des états métastables vers la calcite) sont inhibées à faible HR, par manque de milieu réactionnel. La cinétique de carbonatation, également impactée par les conditions environnementales, est régie par la concurrence de l'effet thermique sur les transferts hydriques et sur la solubilité rétrograde des réactifs. Les profondeurs carbonatées sont maximales aux points d'amorçage de la condensation capillaire propres aux différents matériaux et à chaque température. Les profondeurs carbonatées augmentent avec la température jusqu'à une température limite, caractéristique de la formulation, au-delà de laquelle la solubilité rétrograde des réactifs deviendrait le facteur limitant.Cette phase de compréhension des mécanismes mis en jeu dans la carbonatation en température et de leur niveau de couplage effectuée, les modèles prédictifs de carbonatation en insaturé pourront être étendus à l'application en température. Les résultats de ce travail fournissent les données d'entrées et de validation nécessaires à la validation des simulations numériques.