Résumé
Cette thèse s’inscrit dans la problématique de gestion des déchets ultimes générés par l’industrie électronucléaire civile. Dans l’optique d’un stockage en site géologique profond, ces déchets sont confinés dans une matrice de verre borosilicatée afin de maitriser et limiter leur impact sur l’environnement. L’enjeu principal est de prédire le comportement sur le long terme de ces verres nucléaires pour garantir la sûreté de la solution de stockage. Pour cela, deux facteurs principaux sont à considérer : l’auto-irradiation complexe du colis de verre issue des éléments radioactifs contenus dans la matrice vitreuse et l’interaction avec le milieu environnant, notamment l’eau du site de stockage qui devrait arriver au contact du colis après plusieurs milliers d’années. Les études menées dans ce domaine visent à évaluer les effets respectifs de ces sollicitations. Pour approfondir la compréhension du comportement à long terme des verres nucléaires, dans ce travail de thèse, les verres nucléaires sont représentés par un verre de composition simplifiée choisi par la communauté internationale, le verre ISG (pour International Simple Glass). Celui-ci est soumis à des conditions d’irradiation externes variées simulant les principales sources d’irradiation d’un verre radioactif réel (doses de désintégrations alpha et beta, transitions gamma), puis est altéré par l’eau. Cette étude expérimentale vise à rendre compte des effets de synergies entre les différentes contributions liées à l’irradiation et la réactivité du verre sous eau, et donc de franchir un cap dans la simulation expérimentale des conditions réelles de vieillissement des verres nucléaires. Pour y parvenir, l’impact des scénarios de pré-irradiation sur la structure et les propriétés du verre ISG a été étudié dans un premier temps. Une fois ce verre caractérisé, il a ensuite été altéré dans différentes conditions afin de regarder l’altération du verre aux premiers instants et sur le long terme. Puis ces verres altérés ont été caractérisés afin de comprendre l’impact de la pré-irradiation du verre sur son comportement à l’altération. Il en ressort que, globalement, la pré-irradiation avec des électrons n’induit pas ou peu de modifications de la structure, des propriétés et de la vitesse d’altération du verre ISG, alors que la pré-irradiation avec des ions Au engendre des variations importantes. De plus, l’ampleur des modifications est similaire pour les verres irradiés avec des ions Au ou avec des électrons puis des ions Au, traduisant qu’il n’existe pas d’effet synergique.