Résumé
Le démantèlement des installations nucléaires conduit à une importante production d’effluents liquides contaminés par des radioéléments, notamment le Cs. Il est donc nécessaire de trouver des procédés pour séparer et conditionner les radioéléments en vue d’un stockage. Ainsi, un support poreux fonctionnalisé permettant l’encapsulation des radioéléments a été étudié. Après sorption du radionucléide sur le support poreux, l’encapsulation peut être obtenue suite à la fer-meture de la porosité par application d’une contrainte thermique, mécanique ou radiative.Les silices mesoporeuses de type SBA15 sont de bons candidats d’étude grâce à une grande sur-face spécifique, une structure hexagonale définie et une possibilité de fonctionnalisation avec des nanoparticules de ferrocyanures de cuivre (NPs CuPBA) via un groupement amino [ , ]. Afin d’étudier la faisabilité de ces matériaux adsorbant et confinant, des pastilles de SBA15 seules ou fonctionnalisées, recuites à 150°C, 400°C et 1000°C, et compactées à 4T ont été sou-mises à des irradiations externes aux électrons (dose 2,5 et 5 GGy) afin de simuler le rayonne-ment β [ ]. L’évolution de la structure poreuse a été étudiée grâce à des analyses d’adsorption des gaz, de diffusion des rayons X aux petits angles (SAXS), de microscopie et de mesures de densités par pycnométrie hélium. La tenue du matériau avant et après irradiation a été investi-guée grâce à des expériences de lixiviation à l’eau (T=80°C), notamment pour suivre le relâche-ment en solution du Si et Cs par ICP-MS [ ].Après irradiations, les pastilles de SBA15 ne sont plus poreuses suite à l’effondrement des pores et à la réticulation de la silice. Ainsi, les expériences de lixiviation ont mis en évidence la non dissolution d’une pastille de SBA15 seule après irradiation. En présence de nanoparticules de CuPBA et après irradiation, la surface spécifique diminue fortement, de 59% à 150°C et de 54% à 400°C. A 1000°C, le matériau n’est pas poreux que ce soit avant ou après irradiations et aucun élément n’est relâché lors des expériences de lixiviation. A 150°C et sous irradiations, la struc-ture cubique du CuPBA est détruite conduisant à un relargage du Cs et ce malgré une fermeture partielle du réseau de silice. A 400°C, le ferrocyanure de cuivre étant déjà détruit, le Cs et le Si ont tendance à être lixiviés. Cette tendance se retrouve après irradiation avec une légère baisse de la remise en solution du Si à cause de la fermeture de la porosité. En conclusion, l’irradiation conduit à la fermeture de la porosité des silices mesoporeuses mais ne permet pas de totalement encapsuler le Cs suite à la destruction de CuPBA. Il serait donc intéressant d’étudier un autre sorbant de radionucléides plus résistant aux irradiations.