Abstract
Pour améliorer les performances des membranes zéolithes MFI pour la séparation de gaz, denombreuses stratégies de modification post-synthèse ont été considérées dans la littératurepour notamment i) diminuer la taille des canaux intracristaux et/ou ii) limiter le nombre et la tailledes défauts intercristaux. Dans ce travail, les membranes zéolithes MFI (silicalite-1, S-1) sontutilisées comme supports filtrants pour y déposer/compresser des couches ultramincesd’oligomères fonctionnels. L’originalité de cette stratégie repose sur la dissolution de petitesquantités d'alkoxysilanes fluorés dans du CO2 supercritique (scCO2), qui sont ensuitetransportés et déposés par filtration (sous pression élevée) à travers la membrane zéolithe MFIS-1. Pendant le dépôt, les oligomères sont comprimés sur la surface et/ou éventuellementforcés dans les défauts intercristaux de la couche zéolithe.Les performances de ce nouveau type de membrane composite polymère/zéolithe ont étéévaluées en perméation de gaz purs et pour la séparation de mélanges de gaz. Les meilleuresperformances ont été obtenues en utilisant des oligomères à courtes chaînes (~1,2 à 2 nm;~300 à 600 g.mol-1), qui forment préférentiellement un réseau compact interpénétré pendant leprocessus de dépôt à ΔP = 6 MPa et 50°C. Des permsélectivités élevées ont été obtenues à25°C (α* He/N2 = 85-135 et α* CO2/N2 = 50-80 avec une perméance de CO2 dans la gamme de1 à 2,7*10-8 mol.m-2.s-1.Pa-1). Pour les mélanges, les facteurs de séparation atteignent desvaleurs de 49 et 18 pour les couples H2/N2 et CO2/N2 respectivement. Références:1. M. Drobek, J. Motuzas, V. Durand, M. Duchateau, C. Charmette, A. Hertz, C. Loubat, A.Julbe, Evaluation of a new supercritical CO2-assisted deposition method for preparing gasselective polymer/zeolite composite membranes, Journal of Membrane Science, 429 (2013)428-435.